近日,厦门大学化学化工学院杨勇教授课题组在锂金属电池失效机制的定量研究上取得重要进展,成果以“Quantitatively analyzing the failure processes of rechargeable Li metal batteries”为题,在线发表于《科学进展》(Science Advances doi:10.1126/sciadv.abj3423)。
锂金属负极因具有最高的理论质量和体积能量密度而受到广泛关注。然而,无论在液态或者固态电解质体系,锂金属电极的循环可逆性均较差,其在充放电循环过程中不可逆的锂损失严重阻碍了其实际应用。定量分析非活性锂的形成过程是理解锂金属负极失效的关键。
针对这一问题,杨勇教授课题组利用自建的电化学原位固体核磁共振装置,原位观察锂金属的动态沉积/溶解过程,并通过定量的7Li核磁共振谱学技术量化循环过程形成的各种非活性锂,探讨了NMR定量技术、滴定气相色谱技术 (TGC) 以及质谱滴定技术(MST)在分析“死锂”组份产生差异的原因来自氢化锂(LiH)。通过更为可靠的NMR定量方法,研究了锂金属电池在典型的电流密度、电解液添加剂和锂盐浓度条件下的失效机制。通过这些定量,揭示了锂金属电池的两阶段失效过程,并提出了抑制非活性锂形成的策略。
近年来,杨勇教授课题组致力于发展先进的固体核磁技术用于电化学能源材料的研究,取得了一系列重要研究进展(Nat. Nanotechnol. 2020,15, 883;Nat. Energy 2017, 2, 17074;Nat. Commun. 2021, 12, 4903; Nat. Commun. 2020, 11, 3544; Angew.Chem. Int. Ed. 2018, 57,11918;Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 18086 等)。
论文第一作者是杨勇教授课题组博士研究生向宇轩,博士生陶明明和梁子腾参与了该研究工作。该工作还得到了中科院大连化物所钟贵明研究员、英国剑桥大学金艳婷博士、美国西北太平洋实验室张继光教授、美国陆军实验室许康教授、美国国家强磁场实验室傅日强教授以及西班牙CIC Energigune研究所高级研究员Michel Armand教授的支持和帮助。研究工作得到国家重点研发计划(2018YFB0905400、2016YFB0901500)及国家自然科学基金(21935009、21761132030、21603231)的大力资助和支持。