马里兰大学Chunsheng Wang教授课题组牵头的联合研究团队利用甲氧基乙胺螯合剂来调控二价金属离子的溶剂化结构，显著改善了离子的动力学过程，实现快速电荷转移，使得Mg2+、Ca2+能够快速在层状氧化物正极材料中嵌入和脱嵌，实现了高度可逆的离子嵌入和脱嵌，增强了电池性能和循环稳定性，以Mg和Ca为负极的电池均获得了与锂电池相当的比能量密度，分别为412 Wh/kg和471Wh/kg可逆放电比容量。为开发设计高性能低成本的非锂可充电电池开辟了新技术路径。相关研究表明，以Mg、Ca为代表的二价金属电池广泛存在可逆性不佳和电荷转移动力学缓慢问题。为此研究人员在固态电池电解质中引入了甲氧基乙胺螯合剂[–(CH2OCH2CH2N)n–]，以增强导电离子的去溶剂化作用，旨在改善上述不利问题。研究人员首先将甲氧基乙胺螯合剂电解质、Mg金属负极和氧化物层状正极组装成完整的电池器件，并开展了电化学性能测试。在2-3.3 V之间、0.5C倍率下（1C=200 mA/g），Mg金属电池获得了412 Wh/kg比容量，且可以稳定循环200余次，上述结果表明了电池具备良好的可逆性。为了探究电池性能改善的潜在机制，研究人员对电池进行了一系列的微观表征，实验显示螯合剂引入后，通过溶剂化鞘重组绕过了能量不利的去溶剂化过程，极大地促进了电解质膜界面电荷转移动力学，实现了Mg2+在层状氧化物电极中的快速嵌入和脱嵌，并抑制了正极和金属负极上的副反应，从而增强了电池性能和循环稳定性。而为了进一步探索该方法的普适性，研究人员又基于上述含有螯合剂的电解质制备了Ca金属电池，同样获得了优异电化学性能，可逆比容量达到了471 Wh/kg。表明了上述方法的确具备良好的普适性，可以应用于其他金属电池研究开发中。
图1 引入螯合剂溶剂化鞘重组过程
该项研究通过在电解质中引入甲氧基乙胺螯合剂，实现了对二价金属离子溶剂化过程的优化调控，显著改善了电荷转移动力学并实现了离子在层状氧化物正极薄膜中可逆的嵌入和脱嵌，进而增强了镁、钙金属电池放电比容量和循环稳定性，且实验方法具备良好的普适性，为开发高性能低成本的非锂储能电池开辟了新技术路径。相关研究成果发表在《Science》。
